针对制备二氧化硅膜通常需要高温条件这一难题，美国纽约州立大学布法罗分校林海青教授团队发明了一种在室温下低成本快速制备二氧化硅超薄膜的新方法，该法兼具高分子膜的优异可加工性和纳米孔二氧化硅膜的高选择性，在150-200 °C具有优异的H2/CO2分离性能，有望大幅降低蓝氢生产成本。如图一所示，先利用相转化法制备耐高温的聚苯并咪唑（PBI）多孔支撑膜，然后在PBI支撑膜表面涂覆聚二甲基硅氧烷（PDMS）层，最后通过简单的氧等离子体室温处理2分钟，PDMS表面会形成一层超薄的二氧化硅膜（~3 nm），从而制得具有超薄二氧化硅选择层的复合膜（POSi膜）。二氧化硅选择层的厚度和POSi膜的H2/CO2分离性能可以通过控制氧等离子体处理时间调节，而且POSi膜具有优异的耐高温性能、水热稳定性以及耐老化性（图二）。在200 °C下，制备的二氧化硅超薄膜的H2通量高达280–930 GPU并具有很好的H2/CO2选择性(95–32)，性能可媲美高温烧结制备的纳米孔二氧化硅膜、并超过了Robeson上限和目前最先进的商用膜（图三）。这种二氧化硅膜制备方法在室温下快速进行(2分钟)，且使用的是廉价易加工的高分子聚苯并咪唑做多孔支撑膜，解决了制备二氧化硅膜需要高温条件这一难题，可显著地降低生产成本。而且该制备过程可以套用现有的工业化制备高分子膜的设备，利于放大生产。
图一：a, b) POSi膜制备过程示意图，包括(1) 相转化法制备PBI多孔支撑膜，(2) PBI支撑膜表面涂覆PDMS层，(3) 氧等离子体处理PDMS表面形成二氧化硅选择层；c) POSi膜横截面SEM图；d) POSi膜表面AFM图及粗糙度。
图二：POSi膜的H2/CO2分离性能。a) 氧等离子体处理时间对分离性能影响；b) POSi120膜（氧等离子体处理时间为120s）的纯气通量和气体/氮气选择性；c) 温度对POSi120膜的分离性能的影响；d) POSi120膜的水热稳定性；e) POSi120膜的耐老化性能。
图三：POSi120膜分离性能与a,b) 高分子膜和混合基质膜，以及 d)无机膜的比较；c) POSi120膜的H2/N2和He/N2分离性能与2008 Upper bound比较。
以上成果发表于ACS Nano (Scalable Polymeric Few-Nanometer Organosilica Membranes with Hydrothermal Stability for Selective Hydrogen Separation. ACS Nano 2021, 15, 12119)上，文章的共同第一作者是朱凌翔博士和黄亮博士，通讯作者是美国纽约州立大学布法罗分校林海青教授 (http://cbe.buffalo.edu/lin)。该成果已经申请了PCT国际专利（62/962,809）。
论文链接：
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.1c03492
